A csoport második albuma, a "What Will the Neighbours Say?" 2004-ben jelent meg, és a BPI platinalemeznek is minősítette. Az albumon két első számú kislemez született, a "The Show" és az "I'll Stand by You". A Girls Aloud harmadik albuma, a "Chemistry" 2005-ben jelent meg, és a csapat eddigi legkelendőbb albuma volt, az Egyesült Királyságban az első helyet érte el, és a BPI dupla platinalemeznek minősítette. Az album tartalmazza a "Something Kinda Ooooh", "See the Day" és a "Biology" című slágereket.
A Girls Aloud negyedik albuma, a "Tangled Up" 2007-ben jelent meg, és az első helyet érte el az Egyesült Királyságban. Az album tartalmazta a "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." és a "Can't Speak French" című slágereket. A Girls Aloud ötödik, egyben utolsó albuma, az "Out of Control" 2008-ban jelent meg, és az első helyet érte el az Egyesült Királyságban. Az album tartalmazta a "The Promise", a "The Loving Kind" és az "Untouchable" című slágereket.
A Girls Aloud számos díjat nyert pályafutása során, köztük öt Brit Awardot, két MTV Europe Music Awardot és két World Music Awardot. A csoport több mint 10 millió lemezt adott el világszerte, és az Egyesült Királyságban a tíz legjobb kislemez közé került 20. A Girls Aloud 2013-ban feloszlott, de 2017-ben újra összejöttek egy egyszeri koncertre.