1896-ban kezdett ott dolgozni "számítógépként" (csillagászati adatokat elemző személy), és ott dolgozott több mint 40 évig, egészen 1940-ben történt nyugdíjba vonulásáig.
Az obszervatóriumban töltött ideje alatt kidolgozta a Harvard osztályozási rendszert , a csillagok spektrális típusa alapján történő osztályozására szolgáló rendszer. Több százezer csillagot is katalogizált, és több mint 300 változócsillagot fedezett fel.